Статья опубликована в журнале из списка RSCI Web of Science
Статья опубликована в журнале из перечня ВАК
Статья опубликована в журнале из списка Web of Science и/или Scopus
Дата последнего поиска статьи во внешних источниках: 26 декабря 2017 г.
Аннотация:Данное исследование направлено на изучения термодинамических и структурных характеристик NaMaj (Na2MgSi5O12), который предполагается конечным членом в ряду пироповой группы гранатов с избыточным Na и Si. Статическая энергия решетки рассчитывалась в программе GULP, с использованием модели силовых полей для 200 структур с заданным составом граната Na2MgSi5O12. Эти структуры были получены с использованием ячейки пиропа (Ia3-d) Mg3Al2Si3O12, путем замены всех атомов Al в октаэдрической позиции на атомы Si и 2/3 атомов Mg на Na. Заселение Na на позиции Mg производилось случайным образом. Статические энергии структур оценивались путем кластерного разложения с использованием 8 парных параметров взаимодействия. Эти параметры позволили произвести Монте Карло моделирование в супеячейке 4×4×4 (NNN – взаимозаменяемые позиции). Результаты моделирования без учета температуры показали, что наименьшей энергии соответствует структура с пространственной группой I4¯2D. Зависимость структуры от температуры изучалась дополнительно в пределах от 300 до 2000K с шагом в 50K. Резкий скачок энтальпии разупорядочения наблюдался при 500K. Этот результат говорит о том, что при температуре ниже 500K Na и Mg в NaMaj имеют тетрагональное упорядочение, в то время как при более высокой температуре NaMaj разупорядочен и имеет кубическую сингонию. Также, в работе было изучено равновесие между тетрагональным NaMaj и NaPx с общей формулой NaMg0,5Si2,5O6 с использованием ab initio расчетов в программе CASTEP. Наши расчеты показали, что переход из NaPx в NaMaj наблюдается при 13 ГПа для 0K и при 14 ГПа для 1923K, что хорошо согласуется с экспериментальными данными.