ИСТИНА |
Войти в систему Регистрация |
|
Интеллектуальная Система Тематического Исследования НАукометрических данных |
||
Целью работы является поиск научных основ вывода из эксплуатации ядерно и радиационно опасных объектов, рекультивации загрязненных территорий и безопасного обращения с радиоактивными отходами
The most important task of developing of nuclear power, increasing its competitiveness and environmental friendliness, is to solve the problem of decommissioning of nuclear and radiation hazardous facilities and the accompanying rehabilitation of radionuclide-contaminated territories. This requires multidisciplinary research and development, including characterization of such sites and determination of radionuclides speciation, development and characterization of new materials to create engineered barrier systems, new innovative methods of fractionation of radioactive wastes generated from decommissioning of hazardous facilities. This requires an understanding at the molecular level of the transformation of radionuclides speciation at nuclear legacy sites, and their interaction with environmental components, which is required to develop effective technologies and reclamation of contaminated sites and territories. Approaches to the disposal of Hazard Classes I and II wastes include in-situ disposal, which requires the development of new effective materials to create systems of antimigration barriers and curtains. An important challenge is the management of special radioactive waste generated as a result of decommissioning. Waste recycling and isolation of the most radiotoxic nuclides will eventually allow to significantly reduce environmental and economic costs. It is necessary to search for new highly selective and highly effective molecules-receptors for fractionation of radioactive wastes, great prospects are opened on application of various carbon nanomaterials. As part of the project, research and development will be carried out in four main directions: 1. "materials": scientific justification, development and determination of areas of application of materials for creation of safety barriers, sorption extraction and extraction separation of radionuclides in the context of decommissioning. 2. "megascience": development and application of innovative methods for characterization of nuclear materials and determining the physical and chemical forms of radionuclides in various objects, as applied to decommissioning, using modern spectral, microscopic, and tomographic methods. 3. "supercomputer modeling": creation of a platform for modeling of physicochemical processes by methods of computational chemistry based on quantum-chemical calculations and artificial intelligence for complex chemical processes, including those under extreme conditions (high radiation fields, etc.) 4. "ecology": determination of bioavailability and ecological hazard of the most important radionuclides, taking into account the diversity of species in which they enter into the environment. For the first time for such complicated man-made and natural systems an arsenal of modern physicochemical spectral, microscopic and tomographic methods will be applied, including those implemented at synchrotrons to establish radionuclide species in various objects (soils, structural, materials, irradiated graphite, engineering barrier materials, etc.). This will make it possible to develop a scientific basis for the application of certain materials at various stages of decommissioning of nuclear legacy facilities.
Проект предоставит уникальную возможность для проведения междисциплинарных исследований высокого уровня, будет способствовать расширению и укреплению международной и национальной науки, позволит осуществить обмен и передачу знаний молодым ученым, аспирантам и студентам. Все основные результаты будут опубликованы в высокорейтинговых журналах (в основном в Q1 WoS). Ожидаемые результаты: будут разработаны новые методологии с применением мегасайнс установок и квантово-химических методов моделирования, машинного обучения и расчетов электронной структуры. Результаты позволят получить сведения об основных свойствах материалов на основе радиоактивных элементов и улучшат понимание механизмов различных химических реакций на атомном и молекулярном уровне. Темы исследований, предлагаемые в рамках данного проекта, будут нацелены на решение таких вопросов как вывода из эксплуатации и рекультивации ранее загрязненных территорий, физико-химические процессы, сопровождающие поведение радионуклидов в окружающей и био-среде. Разработанные и усовершенствованные новаторские методы и методологии могут быть использованы другими исследователями в различных областях, где необходима детальная характеризация материалов, дизайн новых и усовершенствование существующих материалов с заданными свойствами. Значимость (как научная, так и практическая) подтверждается теми фактами, что в рамках ФЦП-ЯРБ 2 предстоит вывести из эксплуатации 82 ядерно и радиационно опасных объекта, законсервировать семь промышленных уран-графитовых реакторов и подвергнуть реабилитации 4,3 миллиона квадратных метров загрязненных радионуклидами территорий. Важнейшим направлением работ по выводу из эксплуатации ядерно и радиационно опасных объектов является консервация ряда бассейнов-хранилищ радиоактивных отходов, в том числе Б-1 и Б-2 на территории АО «СХК». Топливная компания «ТВЭЛ» определен ГК «Росатом» отраслевым интегратором по вывод из эксплуатации ядерно и радиационно опасных объектов, генеральный директор которой (Н.В. Никипелова) справедливо заметила, что «Разработка и быстрый вывод на рынок новых передовых технологий – ключевая цель стратегии Топливной компании. Самая большая ставка в этой стратегии сделана на технологический прорыв. Разработка, использование технологий, которых в настоящий момент ни у кого в мире нет, — это должно стать нашим конкурентным преимуществом.»
Важнейшая научная проблема на решение которой направлен данный проект - это необходимость создания новых научно-обоснованных технологий и подходов к выводу из эксплуатации ядерно и радиационно опасных объектов (ЯРОО) и сопутствующее этому реабилитация загрязненных радионуклидами территорий и обращение с радиоактивными отходами (РАО). Переработка РАО и выделение наиболее радиотоксичных радионуклидов позволит в конечном счёте существенно сократить экологические и экономические издержки при хранении или постоянном захоронении этих радиоактивных отходов. Необходим поиск новых высокоселективных и высокоэффективных сорбентов и экстрагентов для фракционирования радиоактивных отходов, исследование процессов трансформации форм нахождения радионуклидов в объектах ядерного наследия для подбора оптимального способа обращения с ними, а также определения биодоступности различных форм радионуклидов. Это сложная междисциплинарная задача, которая может быть решена с использованием новейших методов и технологий в таких дисциплинах как физика, химия, геохимия, биология и наука о материалах. В рамках данного проекта для разработки научных основ технологий вывода из эксплуатации ЯРОО мы планируем опираться, помимо прочего, на достижения современной квантовой химии и использования искусственного интеллекта, а также широкого использования установок самых современных физико-химических методов исследования, реализуемых в том числе на установках класса мегасайнс.
грант РНФ |
# | Сроки | Название |
1 | 13 апреля 2023 г.-15 декабря 2023 г. | Научные основы вывода из эксплуатации ядерно и радиационно опасных объектов, рекультивации загрязненных территорий и безопасного обращения с радиоактивными отходами |
Результаты этапа: В рамках проекта были синтезированы оксиды урана (UO2, U4O9, U3O8, UO3) и изучены их с помощью рентгеновской спектроскопии поглощения в ближнекраевой области спектра XANES. Оксиды представляют различные состояния урана, что делает их интересными для изучения. Анализ экспериментальный данных, зарегистрированных на лабораторном рентгеновском спектрометре, показал, что при использовании лабораторного рентгеновского спектрометра некоторые особенности спектров на смешанных оксидах урана не могут быть полностью разрешены, но энергетического разрешения достаточно для того, чтобы различить степень окисления урана. Мы также провели сравнение экспериментальных и теоретических спектров для смешанных оксидов урана, выделяя особенности электронных структуры урана и кислорода. Наше моделирование показало, значительный вклад d-состояний урана в этих оксидах. Дополнительные расчеты выявили важный вклад 5f-состояний урана и гибридизацию между 5f и 6d состояниями. Отмечено, что рентгеновская спектроскопия на L3 краях поглощения актинидов имеет свои преимущества, но также выявлены ограничения из-за времени жизни дырки 2p3/2. Мы продемонстрировали, что можно успешно изучать электронную структуру оксидов урана в лабораторных условиях с использованием рентгеновской спектроскопии. Для этого мы синтезировали и характеризовали образцы оксидов урана, анализировали их спектры с использованием современных методов. Наши теоретические расчеты подтверждают экспериментальные данные и предоставляют полезную информацию для дальнейшего понимания этих материалов. В ходе выполнения работ по проекту на фундаментальном молекулярном уровне было изучено влияние величины и локализации отрицательного структурного заряда слоев ТОТ глины на адсорбционную способность ионов уранила на гидратированных базальных поверхностях и на локальное структурное окружение ионов уранила. С этой целью были построены и исследованы с использованием метода компьютерного моделирования классической молекулярной динамики две новые модели глинистых структур крайних членов в смешаннослойном ряду иллит-смектит. Влияние заряда слоя оказалось не таким существенным, как предполагалось изначально. Вблизи обеих базальных поверхностей (иллит и смектит) ионы уранила слабо адсорбируются на одинаковых расстояниях в виде внешнесферных негидролизованных аквакомплексов [UO2(H2O)5]2+ и частично гидролизованных [UO2(H2O)4-5OH]+ с расстояниями U-Ow и U-Ohw около 2,50 и 2,33 Å соответственно. Локальная координация уранила, оцененная на основе рассчитанных функций радиального распределения, показала, что доля гидролизованных частиц преобладает на обеих поверхностях. Сравнение моделей адсорбции уранила, сделанных на основе использования исходной ClayFF-Orig и модифицированной классической модели силового поля ClayFF-MOH, показало, что модифицированная версия ClayFF-MOH дает существенно новое понимание тонкой структуры поверхностных комплексов уранила, и при этом сохраняет многие предыдущие результаты практически неизменными. Использование модифицированного силового поля позволило наблюдать фракционные изменения состава уранильного комплекса, что было невозможно с помощью ClayFF-orig. Был также отмечено уменьшение свободной энергии адсорбции катиона UO22+ в дитригональных полостях без замещения с применением ClayFF-MOH. Для установления физико-химических форм трудносорбируемых радионуклидов при взаимодействии с материалами инженерных барьеров исследовалось удерживание анионной карбонатной формы уранила при взаимодействии с компонентом цементного материала – эттрингитом при рН11-12. Было показано, что уран при взаимодействии с эттрингитом переходит в твердую фазу в виде включений в структуру кальцита, вторично образованной фазы в результате растворения исходного эттрингита. Исследовано влияние термической обработки на растворение наночастиц CeO2 размером 2 нм и 8 нм. Для этого часть образцов CeO2 после синтеза была высушена при 40С и 150С на воздухе. Растворение невысушенных и высушенных образцов проводили в 0,01M NaClO4 при pH 1-6. Установлено, что термическая обработка наночастиц после синтеза существенно снижает концентрацию растворенного церия, что особенно заметно при низких значениях pH< 4. В работе не выявлено заметного влияние размера наночастиц CeO2 на растворимость, что может быть связано с особенностями механизма растворения CeO2. Растворение наночастиц CeO2 контролируется несколькими монослоями атомов на поверхности, на свойства которых влияет концентрация гидроксильных групп. Гидроксильные группы катализируют реакцию восстановительного растворения Ce(IV) на поверхности до Ce(III) в растворе. Данное предположение объясняет значительное влияние предварительного высушивания на растворения и отсутствие видимых различий в растворении наночастиц CeO2 2 и 8 нм. При растворении невысушенных частиц за 2 месяца достигается подвижное равновесие, и концентрация церия в растворе над осадком остается практически неизменной при pH 1-6. Длительное хранение высушенные частиц CeO2 в растворе NaClO4 (до 1 года) приводит к постепенному увеличение концентрации растворенного церия. Выдвинута гипотеза о том, гидратированное состояние поверхности является энергетически более предпочтительным для наночастиц CeO2 в растворе. Повторное гидроксилирование высушенной поверхности CeO2 при длительном нахождении в растворе происходит в результате реакций адсорбции и диссоциации молекул воды. Исследование взаимодействия CeO2 со средами биологического значения (раствор аденозинтрифосфата, культуральная клеточная среда, бычья сыворотка, имитанты легочных жидкостей) проведено с использованием методов рентгеновской дифракции (РФА) и рентгеновской спектроскопии высокого разрешения (HERFD XAS). Выявлено, что концентрация растворенного церия во всех системах сопоставима и составляет 10-6 М. При этом во всех изученных системах происходит переформирование CeO2 в фосфат Ce(III) (CePO4∙H2O) со структурой рабдофана. Кинетика переформирования зависит от размера исходных частиц - реакция ускоряется в случае более мелких частиц из-за их большей удельной поверхности. Также образование фосфата Ce(III) из оксида Ce(IV) происходит быстрее в средах с высокой концентраций восстановителей (культуральная клеточная среда, бычья сыворотка). Полученные результаты подчеркивают важность изучения реакций CeO2 с растворенными фосфатами для понимания механизмов воздействия наночастиц на организм и долгосрочных токсикологических оценок. | ||
2 | 1 января 2024 г.-15 декабря 2024 г. | Научные основы вывода из эксплуатации ядерно и радиационно опасных объектов, рекультивации загрязненных территорий и безопасного обращения с радиоактивными отходами |
Результаты этапа: | ||
3 | 1 января 2025 г.-15 декабря 2025 г. | Научные основы вывода из эксплуатации ядерно и радиационно опасных объектов, рекультивации загрязненных территорий и безопасного обращения с радиоактивными отходами |
Результаты этапа: | ||
4 | 1 января 2026 г.-15 декабря 2026 г. | Научные основы вывода из эксплуатации ядерно и радиационно опасных объектов, рекультивации загрязненных территорий и безопасного обращения с радиоактивными отходами |
Результаты этапа: |
Для прикрепления результата сначала выберете тип результата (статьи, книги, ...). После чего введите несколько символов в поле поиска прикрепляемого результата, затем выберете один из предложенных и нажмите кнопку "Добавить".