ИСТИНА

Целью работы является определение закономерностей формирования неорганических частиц (в том числе наноразмеров), содержащих радионуклиды, в условиях релевантных окружающей среде.

Existing storage facilities for radioactive waste are potential radiation-hazardous objects and direct sources of environmental pollution. On the other hand, contamination of the environment with radionuclides is not only a “potential hazard”. Over the past decades, radionuclides have entered the environment through a variety of routes, including nuclear weapons testing, reactor accidents, and releases from nuclear fuel cycle facilities. Plutonium and neptunium are currently considered the most radiation hazardous elements in the environment due to their high radiotoxicity and long half-life. The radionuclide species will determine the rate and zone of its potential spreading. Within the framework of the project, with the help of an integrated approach and the use of modern, susceptible methods of solid phase analysis, the regularities of the formation of Np and Pu-containing particles in aqueous media saturated with carbonate, phosphate and silicate anions will be determined. Several experiments will be carried out using Ce as the main non-radioactive analog of Pu(III), Pu(IV) and Np(IV). Syntheses will be carried out under mild conditions comparable to environmental conditions. Because of the need for long-term prediction of actinides species stability, the stability of the obtained phases under various conditions will be studied: solubility at different pH, thermal treatment in solution, and the effect of competing anions on the ageing process. Particular attention will be paid to the processes that accompany the formation of nanoparticles since their thermodynamic properties can differ significantly from their coarse-grained analogues. The project results will expand the fundamental knowledge about the regularities of oxide, carbonate, phosphate and silicate actinides phases formation; give an idea of their stability in solutions, and supplement the existing databases of thermodynamic constants. The obtained data will make it possible to predict the long-term behavior of Np and Pu over a wide range of environmental conditions and will strengthen existing models of actinide migration.

Основным результатом проекта станет определение доминирующих фаз, при взаимодействии Np и Pu с неорганическими анионами, характерными для окружающей среды. Согласно оценке современного состояния исследований по данной теме, предсказания существования той или иной формы Np и Pu на основании имеющихся термодинамических констант не всегда является верным. Ярким примером является тот факт, что в литературе существуют единичные работы по синтезу NpO2 в водных растворах, хотя согласно существующим диаграммам доминантных форм Np область стабильности диоксида достаточно обширная. Поэтому в рамках проекта будут проведены эксперименты по осаждению частиц Np, Pu и Ce в средах, содержащих карбонат-, фосфат- и силикат- анионы. Использование Ce в качестве нерадиоактивного аналога актинидов позволит упростить исследуемые системы c химической точки зрения и использовать расширенный набор методов анализа твердой. При этом Ce является прекрасным аналогом Pu для моделирования процессов в восстановительных условиях (например условиях глубинных захоронений). Для церия характерно равновесие Ce(III)/Ce(IV), аналогично Pu в подобных условиях. В рамках проекта будет исследовано влияние исходной валентности Np, Pu или Ce в растворе, концентрации анионов- осадителей, значений pH на морфологию, кристалличность, фазовый состав и степень окисления катиона в образующихся частицах. Ввиду необходимости долгосрочного прогнозирования физико-химических форм актинидов в условиях окружающей среды, будет исследована стабильность полученных фаз в различных условиях: длительное выдерживание при разных pH, термическая обработка в растворе, влияние на процессе старения конкурирующих анионов. Благодаря использованию современных синхротронных методов анализа зарядового состояния элемента в твердой фазе, а также классических подходов к определению физико-химических форм актинидов в растворе полученные экспериментальные данных будет отличаться надежностью и достоверностью. Полученные результаты позволят прогнозировать долгосрочное поведение Np и Pu в широком диапазоне условий окружающей среды, построить достоверные модели миграции с учетом возможной высокой стабильности частиц в наносостоянии. При этом также будут получены фундаментальные закономерности, вносящий свой вклад в имеющиеся термодинамические данные об устойчивости оксидов, карбонатов, фосфатов и силикатов Np и Pu.

Коллектив проекта сочетает в себе исполнителей различной специализации. Он включает в себя кандидатов химических и физико-математических наук. При этом в проекте также задействованы аспиранты и студенты. Такое сочетание обеспечивает высокие перспективы для выполнения поставленных задач. Студент Тетерин Ю.А. выполняют свою научные работы под руководством Плаховой Т.В. Ранее члены коллектива успешно опубликовали ряд совместных работ в высокорейтинговых журналах: Nanoscale, Journal of Physical Chemistry C, Physical Chemistry Chemical Physics и тд, что говорит о слаженности и перспективности научной группы. Также исполнители неоднократно совместно работали по различным грантам и договорам. Исполнители проекта обладают теоретическими знаниями и практическим опытом в области радиохимии, химии твердого тела, методах исследования вещества. Члены коллектива имеют задел по синтезу диоксидов церия, плутония, тория и урана, что обеспечивает стартовый материал для исследования.