Актиниды в объектах ядерного наследияНИР

Actinides in Nuclear Legacy Sites

Источник финансирования НИР

грант РНФ

Этапы НИР

# Сроки Название
1 17 апреля 2019 г.-15 декабря 2019 г. Актиниды в объектах ядерного наследия
Результаты этапа: В 2019 году в рамках реализации проекта РНФ 19-73-20051 были проведены научные исследования, направленные на решение следующих задач: (1) Установление поведения Np(V) в пласте-коллекторе жидких радиоактивных отходов в условиях закачки технологических отходов кислого состава, экспериментальное моделирование; (2) Поиск и локализация «горячих» частиц Чернобыльского происхождения в пробах, отобранных через 30 лет после аварии, сравнительный анализ с «горячими» частицами отбора 1986 года; (3) Определение физико-химических форм урана в радиоактивно-загрязненных грунтах с территории сублиматного предприятия АО «АЭХК». Было исследовано поведение Np в условиях пласта-коллектора, установлена зависимость сорбции Np на песках пласта-коллектора и основных его компонентах (кварце, глинистых минералах) от рН. Показано отсутствие явного преимущества отдельных компонентов песков в сорбции Np. Зависимость от рН демонстрирует образование двух разных гидролизных форм нептуния в разных диапазонах рН: ниже рН 6-7 - NpO2+ и при значениях рН выше 8 - NpO2OH. Было исследовано влияние температуры на сорбцию нептуния. Было установлено, что повышение температуры сдвигает зависимость сорбции нептуния от рН в область более кислых значений. При повышении температуры в системе происходит увеличение связывания Np(V) с твердой фазой. Для каждой из исследуемых температур (25, 75, 150℃) с ростом значений pH связывание актинида с твердой фазой также увеличивается. Было проведено кислотное выщелачивание Np с песков пласта-коллектора и глин, а также проведена процедура последовательного выщелачивания. Медленная десорбция нептуния с твердой фазы в условиях кислых рН свидетельствует о том, что образовавшиеся физико-химические формы нептуния в пласте–коллекторе устойчивы во времени даже при условии кислых оттесняющих растворов. Распределение нептуния по формам доступности показывает, что значительная часть Np(V) находится в нерастворимом остатке. 2. Разработана процедура поиска и выделения «горячих» частиц (радиоактивные, или «горячие» частицы - это частицы, чья радиоактивность на порядки превышает радиоактивность окружающих частиц) из проб почвы и мха. В результате выполнения этой процедуры сформированы две коллекции «горячих» частиц Чернобыльского происхождения: (1) коллекция частиц, подвергшихся 30-летнему выветриванию в условиях окружающей среды; (2) коллекция частиц, которые хранились 30 лет в лабораторных условиях. Подавляющее большинство изученных в рамках проекта частиц – топливные частицы состава UO2+x. Гораздо меньшую часть коллекций составляют частицы U-Zr-O состава. Морфологические особенности всех исследованных частиц из обеих коллекций указывают на их различную прочность к разрушению и растворению. Значительная часть частиц демонстрирует высокая пористость и большую площадь поверхности. Отдельные частицы рассыпались на множество более мелких частичек во время процедур по приготовлению препаратов для их анализа. В то же время отдельные частицы проявляют исключительную прочность. Из проведенного сравнения топливных частиц состава UO2+x, подвергавшихся выветриванию различной продолжительности (1,5 месяца и 30 лет) можно сделать вывод, что для частиц этого типа существенным фактором, определяющим их дальнейшее поведение в условиях окружающей среды, является степень выгорания топлива. Частицы с высоким выгоранием начинают разрушаться вскоре после попадания в окружающую среду. Даже пребывая в лабораторных условиях, они могут разваливаться на отдельные зерна при перемещении препарата. Частица с низким выгоранием оказалась достаточно стабильной в течение 30 лет в условиях смены температур и влажности, без видимых морфологических изменений. 3. В рамках работы по проекту в 2019 г. проведены комплексные исследования физико-химического состояния урана в радиоактивно загрязненных грунтах Сублиматного производства Акционерного общества «Ангарский электролизный химический комбинат» (СП АО «АЭХК»). Были проведены радиографические исследования грунтов, выявившие отдельные фрагменты грунта, концентрирующие уран. Было установлено распределение урана по гранулометрическим фракциям грунта, причем максимальное содержание урана было отмечено в глинистой фракции (<0.1 мм) и в легкой фракции растительных и древесных остатков. В ходе работы по проекту были охарактеризованы компоненты грунта, преимущественно связывающие уран, среди них обломки древесины, остатки растений, фрагменты угля и шлака. По данным рентгеновской дифракции (ОИ КИСИ) в некоторых компонентах грунта обнаружены собственные фазы урана. Так, в составе образца растительных остатков помимо альбита (46%), кварца (32%), кальцита (5%) и доломита (15%) был обнаружен фосфат уранила - отенит (Ca(UO2)2(PO4)2(H2O)6 – 2%). Образец остатков древесины содержал фосфат уранила аммония ((NH4)2UO2(PO4)(H2O)3) в количестве (11%), а также предположительно скупит (9%). Было установлено валентное состояние урана в грунтах (XANES, ОИ КИСИ), во всех фракциях уран встречен в форме уранила (UVIO2)2+. По результатам обработки EXAFS спектров (КИСИ) было оценено локальное окружение урана в отдельных фрагментах, концентрирующих уран, а также в глинистой фракции грунта и во всей пробе в целом. Было показано, что в грунтах уранил встречается в нескольких немного отличающихся вариантах локального окружения. Был сделан вывод, что значительная часть урана в грунте привязана к глинистой фракции, но есть отдельная собственная фаза урана, которая в тонкой глинистой фракции не проявлена. Локальный микроанализ грунтов по данным РЭМ с РСМА подтвердил наличие собственных фаз урана. Во всех фракциях грунтов встречаются урансодержащие частицы размером около 1-2 мкм, а более крупные частицы представляют собой пропитку, прожилки в различной матрице или включены в шлакообразные, либо в стеклообразные фрагменты. Подавляющее большинство урансодержащих частиц имеют в составе P в равных с U атомных отношениях (по всей вероятности, фосфат уранила), либо O и, возможно, H и C (оксиды, окси-гидроксиды, карбонаты урана). Реже встречаются отдельные урансодержащие частицы (возможно, смеси фаз) сложного состава – U, Cu, Fe, Co, (Ni, Zn, Ba, Ce). Во многих случаях отмечена корреляция урана с кальцием. Было определено распределение урана по фракциям доступности, преимущественно уран входит в «карбонатную» и «оксидную Fe/Mn» фракции. Были подобраны наиболее эффективные реагенты для выщелачивания урана из грунтов.
2 1 января 2020 г.-15 декабря 2020 г. Актиниды в объектах ядерного наследия
Результаты этапа: В 2020 году, в ходе второго года выполнения проекта «Актиниды в объектах ядерного наследия», исследования развивались по следующим четырем направлениям: (1) установление механизмов связывания плутония с твердой фазой в условиях подземной закачки жидких радиоактивных отходов (ЖРО) кислого состава в пласт-коллектор; (2) синтез и характеризация различных соединений урана для создания библиотеки спектров рентгеновского поглощения и комбинационного рассеяния; (3) спектральный и микроструктурный анализ отдельных кристаллических включений, выделенных из стекловатой матрицы лавообразных топливосодержащих материалов, т.н. Чернобыльской «лавы»; и (4) определение форм плутония в почвах аварийного следа 1993 года к северо-востоку от Сибирского Химического комбината. 1. Были продолжены работы по установлению форм плутония в породах пласта-коллектора полигона Северский при закачке ЖРО кислого состава. Впервые для этой задачи был успешно применен метод спектроскопии рентгеновского поглощения на базе синхротронного излучения (КИСИ). Спектры околокраевого рентгеновского поглощения для всех исследуемых образцов показали единственную степень окисления Pu(IV) в образцах, приготовленных в условиях закачки ЖРО в пласт-коллектор. Интерпретация спектров тонкой протяженной структуры рентгеновского поглощения, а также анализ вейвлет преобразования этих спектров, показали связь плутония с атомами Fe и/или Cr, а не образование наночастиц диоксида плутония, как предполагалось в исходной рабочей гипотезе. Данные просвечивающей электронной микроскопии высокого разрешения с энерго-дисперсионным рентгеновским анализом поддерживают выводы спектроскопии рентгеновского поглощения. Плутоний был обнаружен в Fe / Cr частицах, и при этом не образовывал собственных плутоний-содержащих наночастиц. Имитируя реальные условия закачки: 50 часов – один цикл закачки и последующее выдерживание в течение 2 месяцев, был оценен кинетический фактор взаимодействия плутония с твердой фазой. Было установлено, что за два месяца взаимодействия локальное окружение плутония более упорядочилось, по сравнению с 50 часами взаимодействия, и усилился сигнал, свидетельствующий либо о сорбционном механизме связывания плутония с поверхностью Fe/Cr фаз, либо о встраивании плутония в решетку образующихся окси/гидроксидов железа и хрома. Можно предположить, что низкая концентрация плутония в данной системе, соответствующая реальным условиям пласта, объясняет предпочтение связывания плутония с преобладающими Fe/Cr фазами перед образованием собственной фазы PuO2. 2. Была создана коллекция соединений, которые образуются в условиях окружающей среды в зоне влияния объектов ядерного наследия. Прежде всего, это различные оксиды и окси-гидроксиды урана, которые формируются при постепенном окислении топливных частиц UO2 при аварийных выбросах: UO2, U4O9, U3O8, скупит (UO2)8O2(OH)12·12H2O. В объектах ядерного наследия, в геохимических условиях, реализуемых в бассейнах-хранилищах ЖРО, формируются различные соединения U(VI): карбонаты, фосфаты уранила (UVIО2)2+, а также уранаты и диуранаты, образующиеся при выпадения трудно растворимых соединений U(VI) из раствора. Серия таких соединений U(VI) была успешно синтезирована и охарактеризована порошковой дифрактометрией. Для корректного описания спектров исследуемых материалов, наряду с использованием сравнения с литературными данными, целесообразно иметь свою собственную библиотеку спектров известных соединений, полученных именно на данной станции данного синхротронного источника. Именно уран из всех актинидов обладает наиболее высокими концентрациями в объектах ядерного наследия, и поэтому его формы и локальное окружение могут быть скорее, чем формы других актинидов, определены методами спектроскопии рентгеновского поглощения и комбинационного рассеяния (КР). Поэтому мы начали создавать коллекцию стандартных материалов для построения библиотеки спектров XANES/EXAFS и КР именно с урана. 3. В 2020 году в рамках выполнения проекта РНФ была проведена детальная характеризация кристаллитов, выделенных из лавообразных топливосодержащих материалов, т.н. Чернобыльской лавы, путем растворения во фтористоводородной кислоте. Отдельные кристаллические включения в Чернобыльской лаве сформировались за несколько дней совместного плавления материалов активной зоны с силикатными и металлическими конструкционными материалами в подреакторном помещении аварийного реактора. Эти кристаллиты были свидетелями первых дней после аварии 4-го энергоблока ЧАЭС и позволяют проследить условия формирования лавы и прогнозировать возможные сценарии разрушения топливосодержащих материалов в будущем. Полученные результаты представляют интерес для понимания поведения расплавленной активной зоны в аварийных реакторах ЧАЭС и Фукусимы Даичи. Исследования кристаллитов, извлеченных из Чернобыльской «лавы», были сконцентрированы на спектроскопических и микроструктурных характеристиках, а также особенностях радионуклидного состава различных кристаллических включений, выпавших из расплава стекловатой матрицы лавы: зерен UO2, высоко-U циркона, «чернобылита», и зерен ZrO2. Какие именно фазы Чернобыльской лавы являются источником окисленного урана, за счет какого урана формируются желтые вторичные фазы U(VI) на поверхности лавовых потоков и даже в лабораторных условиях? По спектрам комбинационного рассеяния все изученные кристаллиты диоксида урана близки к идеальной стехиометрии UO2. Можно утверждать, что никакого значительного окисления урана во включениях UO2 не произошло ни при формировании лавы, ни при растворении стекловатой матрицы, ни при хранении кристаллитов в лабораторных условиях в течение более 25 лет. Образование вторичных фаз U(VI), вероятно, происходит в результате совместного растворения-переосаждения урана из стеклообразной матрицы. В отношении возможности спонтанного разрушения «лавы» нам представляется более существенным эволюция включений на основе ZrO2. Многие внешние факторы могут вызвать спонтанное преобразование тетрагональной модификации диоксида циркония в моноклинную разновидность. Поскольку это преобразование сопровождается значительным объемным расширением, происходит растрескивание «лавовой» матрицы. 4. В 2020 году в рамках выполнения проекта были исследованы радиоактивно загрязненные пробы, отобранные в августе 2019 г. на территории следа аварии на СХК 1993 года. Выполнена детальная диагностика отобранных образцов почв и выявлены наиболее загрязненные пробы для дальнейшего детального анализа. Методом рентгеновской флуоресценции определен элементный состав проб почв; с применением гамма- и альфа-спектрометрии установлен радионуклидный состав почв; установлено содержание Сорг. в почвах (по Тюрину); проведены радиографические анализы почв для установления характера распределения радионуклидов. По данным альфа-трековой радиографии обнаружены отдельные «горячие» частицы, причем их вклад в общую альфа-активность почв составляет около 25%. Результаты альфа-трековой радиографии позволяют получить представление о формах плутония и урана в изучаемых почвах. По данным альфа-трековой радиографии можно выделить три различные формы альфа-излучающих радионуклидов, и в первую очередь, 239Pu. (1) преобладающая по объему форма, равномерно распределенная среди компонентов почвы; (2) редкие участки концентрирования альфа-излучателей на отдельных минеральных агрегатах, пленках, либо разрушенные исходные «горячие» частицы, размером 200-400 мкм, при этом удельная активность альфа-излучателей в таких скоплениях превышает равномерно распределенную в 3-5 раз; и (3) - «горячие» частицы субмикронного размера или размером в первые мкм, в которых сосредоточена альфа-активность в десятки - тысячи раз превышающая равномерно распределенную в почве альфа-активность. Согласно приблизительной оценке, суммарная альфа-активность, сосредоточенная в «горячих» частицах данной навески пробы, составляет 0,9 10-3 Бк (около 25% от общей альфа-активности), тогда как равномерно распределенная альфа-активность составляет 3,2·10-3 Бк (около 75% от общей альфа-активности почвы). Таким образом, согласно полученным данным, спустя 27 лет после аварии около четверти альфа-излучателей сосредоточена в компактных частицах. Остальные три четверти альфа-излучающих радионуклидов распределена равномерно, что может быть связано с комплексообразованием на поверхности частиц почвы. Данные получены для одной почвенной пробы и требуют дополнительных исследований для получения более представительных результатов. Район аварийного следа 1993 года к северо-востоку от СХК представляет большой интерес для дальнейших исследований. Наши первые эксперименты по установлению форм актинидов в почвах следа дают направление для возможных дальнейших работ.
3 1 января 2021 г.-15 декабря 2021 г. Актиниды в объектах ядерного наследия
Результаты этапа: 1. Проведено разделение U, Pu, Am, Np по фракциям доступности в синтезированных и природных хорошо охарактеризованных образцах, с использованием различных наиболее употребляемых методик последовательного выщелачивания. То же - для реальных донных осадков из бассейна хранилища ЖРО, сравнить с данными XANES/EXAFS. 2. Получены спектры рентгеновского поглощения и комбинационного рассеяния различных форм урана, синтезированных и предварительно охарактеризованных в 2020 году. 3. Подготовлены публикации по долгосрочному поведению плутония в условиях подземной закачки ЖРО кислого состава. 4. Проведен детальный микроструктурный анализ различных кристаллических и аморфных фаз, а также анализ распределения радиоактивности в стекловатых радиоактивных фрагментах Опытного поля Семипалатинского испытательного полигона с использованием РЭМ с РСМА, спектроскопии комбинационного рассеяния, альфа-трековой и цифровой радиографии.
4 1 января 2022 г.-15 декабря 2022 г. Актиниды в объектах ядерного наследия
Результаты этапа: В рамках проекта в 2022 году были получены следующие результаты: 1. Линейка нестехиометричных оксидов урана UO2+x со значениями х=0,05; 0,10; 0,15; 0,20 В 2022 году в рамках работ по проекту РНФ 19-73-20051 были синтезированы и охарактеризованы образцы нестехиометричных оксидов урана UO2+x со значениями х=0,05, 0,10, 0,15, 0,20. Получены дифрактограммы оксидов, а также спектры комбинационного рассеяния и XAFS спектры этих оксидов. Полученная линейка оксидов имитирует различные промежуточные окислительные состояния топливных «горячих» частиц, образованных в результате аварийных атмосферных выпадений из фрагментов диоксидного уранового топлива. Постепенное окисление стехиометричного диоксида происходит как при выгорании топлива в реакторе, так и под воздействием факторов выветривания. Дальнейшее поведение таких «горячих» частиц в условиях окружающей среды, кинетика их растворимости и разрушения зависят от исходного окислительного состояния. Топливные частицы содержат в своем составе не только уран, но и продукты деления и наработанные актиниды, поэтому растворение и разрушение частиц высвобождает целый комплекс радиоактивных загрязнителей. Поскольку составить представительные выборки реальных «горячих» частиц с различным окислительным состоянием не представляется возможным, синтез таких имитаторов позволит в строго контролируемых лабораторных условиях установить особенности миграционного поведения частиц с промежуточным окислительным состоянием UO2+x. 2. Идентификация минеральных фаз, ответственных за удерживание нептуния в лабораторном статическом эксперименте, моделирующем условия закачки кислых отходов в пласт-коллектор В 2022 году была завершена работа по изучению поведения нептуния в лабораторном статическом эксперименте, моделирующем условия закачки кислых отходов в пласт-коллектор. Были идентифицированы минеральные фазы, ответственные за преимущественную сорбцию нептуния в песках пласта-коллектора. Было показано, что наибольший вклад в сорбцию нептуния на породе пласта-коллектора вносят отдельные зерна железосодержащих хлоритов (слоистых алюмосиликатов), а также железисто-глинистые пленки, покрывающие зерна кварца. Экспериментальные результаты были опубликованы в статье: https://doi.org/10.1016/j.apgeochem.2022.105487 3. Формы урана в радиоактивно загрязненных грунтах по данным XAFS спектроскопии с использованием коллекции XAFS спектров стандартных образцов соединений урана В 2022 году по результатам работ по проекту «Актиниды в объектах ядерного наследия» были опубликованы две статьи по обработке XANES/EXAFS спектров синтезированных и реальных уран-содержащих проб (грунты сублиматного предприятия АО «АЭХК»). Первая работа была посвящена получению коллекции EXAFS спектров эталонных образцов для понимания форм урана в реальных радиоактивно загрязненных пробах. Ряд краевых спектров EXAFS LIII модельных соединений U(VI) был получен на СТМ-линии КИСИ-Курчатов (ОИ). Отдельные параметры, зарегистрированные для стандартных образцов локальной структуры U(VI), были использованы для анализа образца радиоактивно загрязненной почвы. Понимание форм техногенного урана в природных системах имеет решающее значение для оценки миграции и биодоступности урана, а также для разработки стратегий реабилитации загрязненных территорий. Данные EXAFS для модельных соединений урана, приготовленных в лаборатории («стандартов»), необходимы для анализа загрязненных ураном проб, отобранных с объектов ядерного наследия. Для минимизации ошибок, связанных с измерениями на разных синхротронах, важно не только сравнивать полученные данные о загрязненных пробах окружающей среды с литературными данными, но и с «эталонами», полученными на одной станции синхротрона. Перед записью спектров EXAFS все эталонные соединения были тщательно охарактеризованы с помощью рамановской спектроскопии и порошковой рентгеновской дифракции (PXRD). Локальное молекулярное окружение U(VI) в эталонных соединениях, т.е. оксигидроксидах, фосфатах, карбонатах уранила и уранатах, исследовали с помощью XAFS. На основании полученных результатов подгонки EXAFS, в том числе по характеру связи, межатомным расстояниям и координационным числам, были дифференцированы параметры, общие для конкретного соединения U. Работа направлена на определение формы урана в «эталонах» для определения формы урана в грунтах сублиматного предприятия АО «АЭХК», деятельность которого была остановлена, и территория должна быть очищена от радиоактивного загрязнения. Используя спектры стандартов, было установлено, что U в образце радиоактивно загрязненной почвы представляет собой смесь оксигидроксидной и карбонатной фаз U. https://doi.org/10.1107/S1600577521013473 Вторая работа была продолжением исследований грунтов сублиматного предприятия АО «АЭХК». Если в первой публикации была представлена коллекция собственных фаз U(VI), включая окси-гидроксиды урана, соли уранила и уранаты, что помогло определить в грунтах собственные фазы урана, то вторая работа была нацелена на идентификацию комплексов уранила на поверхности угольных фрагментов грунта. Путем сравнения с эталонными образцами уранила на поверхности бурого угля, и торфа, определяли степень окисления и формы урана в угольных фрагментах. В образцах загрязненного угля U присутствует в виде уранил-катиона, преимущественно связанного с природным органическим веществом. https://doi.org/10.1557/s43580-022-00211-8 4. Сорбционная способность различных минеральных фаз вмещающих пород будущего хранилища высокоактивных отходов по отношению к радионуклидам с различным геохимическим поведением В 2022 году в рамках работы по проекту «Актиниды в объектах ядерного наследия» была опубликована статья, посвященная исследованию сложной гетерогенной системы вмещающих гнейсовых пород будущего хранилища высокоактивных отходов (участок Енисейский, Железногорск, Красноярский край) в отношении их способности сорбировать радионуклиды различного химического поведения. В опубликованной работе изучено сорбционное поведение и пространственное микрораспределение Cs-137, Sr-90, Am-241 на поверхности образца трещиноватой породы из скважины Р-11 из участка будущего хранилища. Было проведено исследование поведения радионуклидах в мономинеральных системах кварца, биотита и цеолита, - именно эти минеральные фазы трещиноватой породы образца гнейса показали различную сорбционную способность по отношению к цезию и стронцию. https://doi.org/10.3390/en15197440 5. Характеризация стекловатых ядерных материалов из Семипалатинского полигона В 2022 году была завершена и опубликована работа по характеризации стекловатых ядерных материалов из Семипалатинского полигона. Исследования стекол, образовавшихся при испытаниях ядерного оружия, дают уникальную информацию о поведении веществ в экстремальных термодинамических условиях. Приповерхностные ядерные испытания вызвали многочисленные преобразования почв полигона испытаний. Исследование ядерных стекол и реликтов захваченных минералов дает уникальную базу данных об их поведении при интенсивном температурном всплеске. В нашей работе с использованием дополняющих друг друга аналитических методов исследуются несколько типов частиц ядерных стекловатых материалов, оставшихся после исторических испытаний на Семипалатинском полигоне. Распределение радионуклидов во всех типах проб весьма неоднородно; домены с высоким содержанием радионуклидов часто перемешаны с неактивными материалами. Единой зависимости между химическим составом стекол и содержанием радионуклидов не было обнаружено. При аэродинамических выпадениях основная часть радионуклидов захватывается внешней стекловидной оболочкой. Реликты зерен кварца всегда лишены радионуклидов, а участки стекла высокой активности имеют различный состав. В отличие от подземных испытаний, богатые железом минералы не обязательно радиоактивны. В большинстве случаев стеклообразная матрица безводна и сильно полимеризована, преобладают силикатные группы Q3. Обсуждаются температурные превращения захваченных минералов. Исследование зерен циркона показывает отсутствие прямой корреляции между степенью разложения на составляющие оксиды, морфологией образующегося бадделеита и максимальной испытанной температурой. Впервые температурная история ядерного матового стекла оценивается по профилям диффузии Zr из разлагающегося зерна циркона. https://doi.org/10.3390/en15239121
5 20 марта 2023 г.-15 декабря 2023 г. Актиниды в объектах ядерного наследия
Результаты этапа: В 2023 году в рамках работ по проекту был изучен профиль верхового торфяника Петропавловский Рям, попавшего в осевую зону радиоактивных выпадений при аварии 1993 года на Радиохимическом заводе АО «СХК». Следствием аварии 6 апреля 1993 г. стал выброс радиоактивного аэрозольного материала на территории длиной около 15 км и шириной до 1 км. Исследование образованного радиоактивного следа представляет большой научный интерес с точки зрения понимания миграционного поведения техногенных радионуклидов на протяжении десятков лет, влияния геохимических условий среды на их физико-химические формы. Верховые болота представляют собой природные стратифицированные образования, послойно накапливающие техногенные загрязнения, а также информацию об их возрасте. Радиографический анализ торфяного разреза показал, что, даже спустя 30 лет после аварии, основная доля альфа-излучающих радионуклидов в горизонте 1993 года сосредоточена в «горячих» частицах. По данным альфа-спектрометрии торфяных проб было изучено вертикальное распределение альфа-излучающих радионуклидов (239,240Pu, 241Am). Максимальное содержание плутония отмечено в горизонте, соответствующем по возрасту аварии 1993 года, тогда как содержание 241Am имеет максимум в подстилающем горизонте. При этом содержание 238U в торфяных горизонтах не имеет значительного превышения над природными значениями, как показали результаты ICP-MS измерений. В 2023 году было изучено поведение урана в условиях пласта-коллектора ЖРО полигона Северный, «ГХК», Красноярский край. Была установлена зависимость сорбции урана на песчаных породах второго эксплуатационного горизонта от рН условий, изучено влияние карбонатов на мобильность урана и оценен вклад отдельных компонентов песчаных пород пласта-коллектора – кварца и глинистых минералов - в сорбцию урана. Установление зависимости сорбции радионуклида от рН раствора относится к наиболее чувствительным инструментам выявления механизма связывания нуклида с поверхностью твердой фазы. Закономерность сорбции U(VI) на поверхности песчаных пород и на отдельных минералах-сорбентах в зависимости от значений рН имеет схожие параметры. Форма зависимости куполообразная с максимумом сорбции в районе рН 5-6. Судя по закономерности сорбции при разных значениях рН на кварце, можно сделать вывод от том, что в области нейтральных рН кварц вносит вклад в сорбцию урана. При этом глинистые минералы, даже при существенно более низких концентрациях, чем кварц, влияют на поведение U(VI). Содержание карбонат-аниона в растворе оказывает сильное влияние на сорбцию урана. В 2023 году был разработан методический подход к неразрушающему анализу радиоактивно загрязненных объектов, состоящему в определении доли радиоактивности, включенной в «горячие» частицы по отношению к общей радиоактивности объекта. Для этого анализа была проведена градуировка радиографической системы с запасающими пластинами Imaging Plate (Cyclone Phosphor Storage System, PerkinElmer) с программным обеспечением OptiQuant. Установлена зависимость фотостимулированной люминесценции от времени экспонирования пластины, от активности и энергии источника ионизирующего излучения с применением серии референсных источников. Были определены эффективность регистрации радиографической системой различных источников ионизирующего излучения и скорость затухания сигнала запасающей пластины. Для испытания предложенного методического подхода было проведено сравнение доли радиоактивности, запасенной в «горячих» частицах, для почв и донных осадков из трех объектов ядерного наследия с различным сценарием загрязнения: (1) почв из зоны отчуждения Чернобыльской аварии, (2) донных осадков из бассейна-хранилища ЖРО В-17 (ПО «Маяк») и (3) песков Опытного поля, Семипалатинский испытательный ядерный полигон. С использованием предложенного методического подхода исследователь объекта ядерного наследия получает первую информацию о формах нахождения радионуклидов и о соотношении источников ионизирующих излучений, сконцентрированных в «горячих» частицах по отношению к равномерно распределенным в пробе источникам ионизирующих излучений. Эта информация в свою очередь позволяет судить о миграционном поведении радионуклидов и прогнозировать их распространение в окружающую среду со временем.
6 1 января 2024 г.-15 декабря 2024 г. Актиниды в объектах ядерного наследия
Результаты этапа:
7 1 января 2025 г.-15 декабря 2025 г. Актиниды в объектах ядерного наследия
Результаты этапа:

Прикрепленные к НИР результаты

Для прикрепления результата сначала выберете тип результата (статьи, книги, ...). После чего введите несколько символов в поле поиска прикрепляемого результата, затем выберете один из предложенных и нажмите кнопку "Добавить".

Прикрепленные файлы


Имя Описание Имя файла Размер Добавлен
1. Shiryaev_et_al-2020-Mineralogy_and_Petrology.pdf Shiryaev_et_al-2020-Mineralogy_and_Petrology.pdf 2,1 МБ 7 декабря 2020 [Vlasova_Irina_Engelsovna]
2. fchem-08-00630.pdf fchem-08-00630.pdf 1,1 МБ 7 декабря 2020 [Vlasova_Irina_Engelsovna]