ИСТИНА

В настоящей диссертации приводятся результаты исследований автора, полученные в 1992–2008 гг. на физическом факультете МГУ имени М.В.Ломоносова. Диссертация со- держит теоретический анализ и решение ряда ключевых проблем в области изучения динамики и спектроскопических свойств лазерно-индуцированных переходов в задачах молекулярной динамики многоатомных молекул и квантовой оптики простых атомных систем. В работе разработан оригинальный подход для моделирования динамики изолиро- ванных лазерно-возбужденных многоатомных молекул (экспериментально эта ситуация описывает корректно, например, динамику фотовозбужденных многоатомных молекул в сверхзвуковой молекулярной струе), основанный на квазиклассическом моделировании процессов лазерного возбуждения и внутренней конверсии и молекулярно-динамическом моделировании динамики молекулы в возбужденном и основном электронных состояниях, которые задаются эмпирически с помощью метода молекулярной механики (ММ). Такой подход дает возможность детального анализа динамики молекулы в полном фазовом про- странстве всех ее степеней свободы на всех стадиях от возбуждения до внутренней кон- версии в основное электронное состояние и формирования конечных фотопродуктов. Он включает в себя также обобщение метода ММ для эмпирического задания потенциальных поверхностей основного и возбужденного электронных состояний многоатомных молекул, которое позволяет корректно описать не только их статические свойства, но и динамиче- ские характеристики. Теоретический анализ динамики фотоизомеризации многоатомной молекулы в полномерном фазовом пространстве всех ее степеней свободы выполнен на примере моделирования фотовозбуждения молекулы стильбена (72 колебательных степе- ни свободы). Он показал, что динамика многоатомной молекулы определяется, как пра- вило, не одним каналом реакции в возбужденном/основном состояниях, а комбинацией нескольких различных каналов, что делает невозможным корректное описание динамики многоатомной молекулы в терминах одной единственной реакционной координаты, как это часто делается при анализе экспериментальных данных. Подход для моделирования динамики фотовозбужденной молекулы, разработанный нами, справедлив для случая изолированной многоатомной молекулы, однако во многих случаях практический интерес представляет изучение динамики изотропного ансамбля молекул, возбужденных лазерным излучением, и возможность когерентного управления динамикой этого ансамбля. Поэтому в нашей работе мы расссмотрели детально возмож- ности лазерного когерентного контроля динамики изначально изотропного ансамбля мо- лекул (в том числе и многоатомных) при высоких (вплоть до комнатных) температурах и предложили новый метод лазерной селекции молекул по их ориентации (ЛСО), который основан на лазерной селекции только тех молекул из ансамбля хаотически ориентиро- ванных молекул, чья ориентация совпадает с заданным направлением. Этот подансамбль молекул затем специальным образом “помечается” и далее только с ним производятся последующие действия. Эффективность ЛСО продемонстрирована на примере решения 3 таких актуальных проблем современной физики и химии, как ориентация молекул при высоких (вплоть до комнатных) температурах и лазерно-индуцированный абсолютный асимметричный синтез энантиомеров хиральных молекул из рацемической смеси. Среди многоуровневых атомных систем существенный интерес в задачах квантовой оптики и физики квантовой информации представляет модель трехуровневого атома в т.н. Λ-конфигурации (рис. 2.6). Поскольку именно эта модель используется в задачах пре- цизионных измерений и в метрологии (например, магнитометрии и атомных стандартах частоты) первым делом необходимо обеспечить ясное понимание всех механизмов взаимо- действия Λ-системы с возбуждающими лазерными и магнитными полями, а также фор- мирование спектров флуоресценции и поглощения в деталях. Именно поэтому нами были детально исследованы спектральные характеристики Λ-системы и впервые показано, что за пределами приближения вращающихся волн при когерентном пленении населенности в системе ее резонансная флуоресценция не исчезает. Ее спектр состоит из двух мультипле- тов, аналогичных триплету в спектре резонансной флуоресценции двухуровневого атома, расположенных на частотах электронных переходов, и двух новых мультиплетов, распо- ложенных на частотах четырехфотонных процессов с участием возбуждающих световых полей. Качественно новым элементом расчета, позволяющим выявить важные особенности крыльев спектра флуоресценции и поведения коэффициента поглощения вблизи лазерных частот, является также учет нелоренцевского вклада. Эта модель была расширена на слу- чай любого многоуровневого атома, возбуждаемого произвольной конфигурацией статиче- ских и лазерных полей. Последующее компьютерное моделирование спектров когерентных темных резонансов в атомах Cs и Sm показало прекрасное совпадение теории с экспери- ментом без использования каких либо подгоночных параметров. В качестве альтернативы традиционной спектроскопии когерентных темных резонансов с применением рамановской лазерной накачки, нами была также разработана теория частотно-модуляционной спек- троскопии когерентных темных резонансов. В последней, вместо рамановской накачки Λ-системы с помощью двух резонансных с дипольными переходами в атоме лазерных по- лей используется одно лазерное поле, модулированное по частоте. При этом его частотные компоненты при соответствующей частоте модуляции обеспечивают рамановскую накачку системы. Далее, Λ-системы были нами изучены для целей квантовой оптики и квантовой инфор- матики как системы для генерации радиационно-стабильных максимально перепутанных состояний. Был разработан ряд новых методов создания таких состояний с помощью резо- нансного диполь-дипольного взаимодействия двух атомов в Λ-конфигурации. Кроме того, в работе предложен ряд адекватных мер квантовой информации (когерентная и совме- стимая) и рассмотрена общая информационная модель эксперимента в области квантовой физики. В качестве примера, квантово-информационный анализ выполнен для Λ-системы, взаимодействующей с внешним полем, и для задач квантовой криптографии (КК). Из ана- лиза эффективности работы существующих протоколов КК получены новые протоколы с непрерывным алфавитом и в многомерном пространстве.