ИСТИНА

Цель работы — предложить термодинамические модели, позволяющие корректно предсказывать термодинамические свойства фаз и фазовые равновесия в системах H2O – HNO3 – UO2(NO3)2, H2O – HNO3 – Th(NO3)4, H2O – H2SO4 – UO2SO4 и H2O – H2SO4 – Th(SO4)2, которые могут быть применены для прогнозирования условий выделения соединений U(VI) и Th(IV) из природного сырья и техногенных отходов. Положения, выносимые на защиту: 1) параметры модели Питцера, позволяющие описывать свойства жидкой фазы в системе H2O – HNO3 при различных температурах с учётом частичной диссоциации азотной кислоты в концентрированных растворах; 2) экспериментально определённые значения активности воды в растворах H2O – H2SO4 – UO2SO4 в широком интервале составов и при температурах от 298.15 до 323.15 К; 3) параметры термодинамических моделей на основе формализма Питцера-Симонсона-Клегга для систем H2O – HNO3 – UO2(NO3)2, H2O – HNO3 – Th(NO3)4, H2O – H2SO4 – UO2SO4 и H2O – H2SO4 – Th(SO4)2, позволяющие адекватно воспроизводить термодинамические свойства фаз и фазовые равновесия в двух- и трёхкомпонентных системах, содержащих нитраты и сульфаты уранила и тория. Полученные результаты могут быть использованы для расчёта термодинамических свойств фаз и фазовых равновесий в системах H2O – HNO3 – UO2(NO3)2, H2O – HNO3 – Th(NO3)4, H2O – H2SO4 – UO2SO4 и H2O – H2SO4 – Th(SO4)2. Кроме того, они могут составить основу для моделирования реальных процессов выделения радионуклидов из многокомпонентных систем, содержащих, помимо прочих веществ, нитраты и сульфаты уранила и тория. Методология и программное обеспечение, разработанные в ходе данной работы, могут быть применены для построения термодинамической модели произвольной водно-электролитной системы на базе уравнений Питцера и Питцера-Симонсона-Клегга. Работа выполнена в рамках проекта РФФИ 20-33-90322 «Растворы солей уранила: новые экспериментальные методы исследования и термодинамическое моделирование» и частично в рамках проекта РФФИ 18-29-24167 «Физико-химическое моделирование процессов переработки фосфогипса как основа создания новых технологий утилизации техногенных отходов».