ИСТИНА

Изучено выщелачивание стеклообразующих элементов (Li, B, Na, Si и др.), имитаторов РАО (Se, Sr, Mo, Cs, Ba, La, U и др.) и радионуклидов (Tc-99, Pu-239, Am-241) из двух боросиликатных стекол (БС-1 и БС-2), отличающихся по составу, методике синтеза и назначению. Измельченные образцы стекол подвергались статическому выщелачиванию при температурах 25, 90 и 150оС в модельном растворе, соответствующем подземной воде НКМ в присутствии бентонита (барьерного материала) и в выщелате бентонита тем же модельным раствором, отделенном от твердой фазы (бентонитовой воде). При комнатной температуре стекло БС-1 показало меньшую устойчивость к выщелачиванию в отношении главных стеклообразующих элементов (B, Na, Si), а также подавляющего большинства имитаторов РАО и радионуклидов (кроме Zr, La и Pu-239), чем стекло БС-2. В выщелатах обоих стекол в присутствии бентонита более высокие концентрации насыщения имели все элементы, кроме щелочных и щелочноземельных металлов (ЩЗМ), для которых эффект выщелачивания был частично скрыт их сорбцией на бентоните. При повышении температуры до 90оС в присутствии бентонита из обоих стекол усилилось выщелачивание всех элементов, кроме урана. В бентонитовой воде наблюдалось уменьшение выщелачивания ЩЗМ и редкоземельных элементов (РЗЭ) при усилении выщелачивания остальных элементов даже большем, чем в присутствии бентонита. Таким образом, при повышенной температуре наличие бентонита не усиливало эффект выщелачивания, а скорее ослабляло его. Как усиление, так и уменьшение выщелачивания элементов при повышении температуры до 90оС гораздо сильнее проявились для стекла БС-2. Дальнейшее повышение температуры до 150оС подтвердило разницу влияния температурного фактора на испытанные стекла. Если для стекла БС-1 практически не наблюдалось увеличения выщелачивания, напротив, для переходных металлов, циркония и РЗЭ концентрации в выщелате уменьшились, то для стекла БС-2 концентрации насыщения для всех элементов кроме циркония и лантана при температуре 150оС заметно увеличились. Изменение состава стекол в процессе выщелачивания было изучено методом сканирующей электронной микроскопии с рентгеноспектральным микроанализом на энергодисперсионном и волновом спектрометрах. Выщелоченный слой (ВС), занимавший все большую часть частиц стекла по мере повышения температуры, отличался от неизмененного стекла по плотности и элементному составу. ВС стекла БС-1 обеднялся Na, Rb, Sr, Mo, Cs, Ba, La, но обогащался иттрием. Содержание кремния в нем оставалось неизменным. Другие элементы показали неоднозначное поведение. Например, содержание бора в ВС по сравнению со стеклом увеличивалось при 25 и 150оС и уменьшалось при 90оС. Плотность ВС по мере роста температуры уменьшалась относительно стекла на 5% при 25оС, 12% при 90оС и 8% при 150оС. ВС стекла БС-2 обеднялся B, Na, Se, Mo, Cs. Содержание в нем Si, Sr и других ЩЗМ, Zr, La, U относительно стекла не уменьшалось. Плотность ВС относительно стекла с ростом температуры понижалась сильнее и равномернее, чем у стекла БС-1: на 9% при 25оС, 15% при 90оС и 29% при 150оС. Таким образом, стекло БС-2 при комнатной температуре более устойчиво к выщелачиванию подземной водой после ее взаимодействия с барьерным глинистым материалом (бентонитом), чем стекло БС-1, но по мере роста температуры быстрее теряет свою устойчивость и удерживающую способность.