ИСТИНА

В настоящей работе силикагели получены гидролизом тетраэтоксисилана 0.1М раствором HNO3 в воде и последующим введением раствора темплата – смеси бета-циклодекстрина с мочевиной в массовом отношении 1:3. Мочевину вводили для повышения растворимости бета-циклодекстрина в воде, однако, стоит полагать, что ее разложение при отжиге также влияет на получаемую пористую структуру образцов. В ходе синтеза варьировали количество воды при введении темплата, в результате были получены три серии силикагелей с различной пористой структурой: m(H2O) = n·m(SiO2), n = 5 (серии А и С) и n = 20 (серия B). Также проведено сравнение систем CrOy/CexZr1-xO2/SiO2 (серия С), где x = 0.5, 0.6, 0.8. После образования и старения, гели сушили при температуре 120 °С (24 ч) и отжигали при температуре 600 °С (4 часа). Оксиды металлов наносили методом пропитки по влагоемкости из водных растворов нитратов с последующими сушкой при 100 °С до полного высыхания (3 часа) и отжигом при 500 °С (3 ч). Таким образом получены катализаторы, содержащие 3, 5 и 7 масс. % оксида хрома(III). Образцы силикагелей были охарактеризованы методами БЭТ, РФА, РСМА, СЭМ, ПЭМ, РФЭС. Каталитические испытания полученных образцов проводили в реакции окислительного дегидрирования пропана в присутствии CO2 при скорости потока газовой смеси 10 мл/мин в температурном диапазоне 650–750°С. Продукты реакции определяли при помощи газовой хроматографии в онлайн режиме. Полученные силикагели характеризуются узким мономодальным распределением пор по размерам с максимумами при 6, 9 и 12 нм для серий А, С и В соответственно. Сравнение активности катализаторов серий A и B показывает, что образцы серии А работают лучше, чем образцы серии В с одинаковыми количествами нанесенного оксида хрома(III). Показано положительное влияние на каталитическую активность введения добавки CexZr1-xO2, x = 0.5, 0.6, 0.8 (серия С). Сравнение образцов этой серии с образцами серии А указывает на некоторый положительный эффект в катализе, вероятно, за счет кислорода кристаллической решетки CeO2, который подвергается окислительно-восстановительным циклам Ce3+/Ce4+. Наибольшую активность в серии А демонстрировал образец Cr2O3/Ce0.5Zr0.5O2/SiO2 c 5 масс. % нанесенного Cr2O3. Таким образом, показано влияние на каталитическую активность образцов размеров пор носителя, содержания хрома в катализаторе, а также дополнительного введения оксида CexZr1-xO2.